一种碳纤维/碳纳米管/有机硅改性不饱和聚酯纳米复合材料的制备方法，该方法包括:以二官能团或三官能团的烷氧基有机硅混合单体、去离子水为原料，采用自制酸性离子交换树脂为水解催化剂，制备含有可反应活性基团的有机硅预聚体；采用1,2‑丙二醇、新戊二醇、己二酸、间苯二甲酸、四氢苯酐、顺丁烯二酸酐为原料合成耐热型不饱和聚酯树脂预聚体，添加有机硅预聚体与不饱和聚酯预聚体进行缩合反应，制得有机硅改性不饱和聚酯树脂；将一定量有机硅改性不饱和聚酯树脂、碳纤维、碳纳米管、分散剂、消泡剂、引发剂、阻聚剂、稀释剂进行混合，经高速搅拌机充分搅拌之后制得碳纤维/碳纳米管/有机硅改性不饱和聚酯纳米复合材料。