本发明涉及材料加工领域，具体涉及一种纯钛表面梯度微纳TiZn3‑TiZnX复合涂层及其制备方法，包括以下步骤：将锌粉敷设在纯钛板材表面进行复合滚压处理，得到纯钛‑纯锌机械粘连样品；将纯钛‑纯锌机械粘连样品在一定温度下进行扩散热处理，处理完成后得到所述复合涂层。本发明可在纯钛基体中形成梯度晶粒结构，提高基体表面强度和硬度。经过滚压，纯钛的硬度可由230HV0.5提升至310HV0.5，使纯钛作为生物体植入物时具有更好的力学性能。可在纯钛基体外侧形成钛锌元素的复合区，复合区内成分和组织梯度分布。随与纯钛基体的距离增加，复合区形成TiZn3、TiZnX等不同原子比化合物的梯度分层结构。