本发明属于单晶Hittorf’s磷制备技术领域，尤其涉及一种单晶Hittorf’s磷材料的制备方法，包括以下步骤：在真空条件下，以无定型红磷、碲单质和碘单质为原料，于≥600℃的温度下保温288～312min；随后，经第一阶段降温处理降温至480～488℃后保温112～128min；然后，经第二阶段降温处理降温至108～126℃后，再进行第三阶段降温处理冷却至室温，获得所述单晶Hittorf’s磷材料。本发明的制备方法操作安全、制备时间短，制备的紫磷晶体纯度极高且产率可达99.9％，便于推广使用，市场前景极为广阔。