本发明提供了一种颅骨修复材料及其制备方法，该制备方法包括：获取待修复颅骨的三维缺损模型，根据三维缺损模型确定与待修复颅骨匹配的钛网和模具；其中，钛网的厚度小于模具的厚度；将钛网置于放有羟基磷灰石乳液的模具中，然后依次进行冷冻干燥和烧结处理，得到包覆羟基磷灰石的钛网；将包覆羟基磷灰石的钛网置于矿化胶原溶液中，经冷冻干燥后得到颅骨修复材料。本发明提供的颅骨修复材料兼具生物活性和优异的力学性能，能在促进组织修复和骨生长的同时避免颅骨受到二次伤害。