本发明提供了一种天然石墨基散热膜及其制备方法。该方法包括：（1）膨化：将双氧水加入浓硫酸溶液；将第一部分石墨返料与天然鳞片石墨混合后与第一部分混合酸液混合；进行第一热处理；然后洗涤至pH≥5，干燥；将第一部分干燥石墨坯打散，洗涤至中性，干燥；（2）成膜：将第二部分石墨返料与第二部分混合酸液混合后进行第二热处理；其次分散于油系溶剂中；其次将第二部分干燥石墨坯浸入油系浆料中，干燥；其次将复合石墨坯压制得到天然石墨基散热膜；在压制过程中还得到了废料，将其打碎；将膨胀石墨碎和石墨膜边角料混合得到石墨返料。本发明的天然石墨基散热膜密度高、热导率高、制备工艺温和、产品价格低廉、性能稳定。