本发明涉及一种界面修饰制备高强高塑石墨烯钛复合材料的制备方法，其名义成分为四氧化三铁、石墨烯和金属钛，通过控制Fe3+和Fe2+溶液的浓度和配比控制和石墨烯材料的质量配比调控Fe3O4包覆层的状态，并利用静电组装法调控溶液pH使得Fe3+和Fe2+络合形成Fe3O4在石墨烯表面析出，达到石墨烯表面修饰的效果；本发明制备出的Fe3O4修饰层厚度和状态可控，且与石墨烯之间有较强的结合力，粉末分散过程中不易掉落；烧结过程中可以有效抑制石墨烯/钛复合材料的界面反应，提高石墨烯/钛复合材料的强度和韧性，能够很好的保护石墨烯的结构，实现石墨烯在钛基体中的强塑性匹配。