本申请属于硫碘循环制氢技术领域，具体涉及基于高效分层的硫碘循环制氢方法及装置，包括本生反应、高效液液分离、硫酸分解、碘化氢分解制氢工序，本生反应产生的混合溶液通入液液分离罐进行两次分层，第一次即向液液分离罐中加入由碘化氢分解制氢工序产生的单质碘，静置后分为以硫酸为主的上层和以I2‑HIx为主的下层，取上层送入硫酸浓缩罐，同时由浓缩罐取等体积的浓硫酸回送，混合溶液再次静置并发生两相分层即为第二次分层，第二次分层后的上层溶液全部送入硫酸浓缩罐进行浓缩。本申请将原本在整个系统中循环的单质碘控制在液液分离阶段中循环，同时还向混合溶液中加入系统后段产生的浓硫酸，进一步提高氢碘酸相中碘化氢的浓度。