本发明涉及一种磷酸铁锂废旧电池的循环利用方法，主要包括磷酸铁锂废旧电池放电和拆解、电极材料与集流体的分离、获取正极材料混合物中主要元素的含量、正极材料混合物浸渍及浸渍后正极材料混合物热处理五个步骤，通过在正极材料混合物中添加碳酸锂并用钠盐溶液滴定浸渍，并严格控制碳酸锂添加量、钠盐滴定量以及热处理的条件，最终从废旧电池中直接再生了碳包覆磷酸铁钠锂。本发明正极材料与集流体分离工艺采用了电解法，使得初步分离更方便且环保；根据待回收磷酸铁锂中各元素的含量限定碳酸锂和钠盐的具体浓度范围，并通过限定热处理条件利用原有粘结剂和导电剂进行碳包覆，保证了再生正极材料的均匀性和电化学性能的稳定性。