本发明涉及一种基于液态金属诱导自组装的高性能热界面材料的制备方法，将液态金属基导热硅脂涂抹在发热元件与散热元件之间，固化后制得高性能热界面材料；液态金属基导热硅脂是将液态金属、自组装试剂、树脂基体和辅助填料混合搅拌后经超声处理得到的；液态金属为镓或镓基液态金属；自组装试剂为巯基硅烷偶联剂、三乙基氯硅烷、十七氟癸基三甲氧基硅烷和三乙氧基氟硅烷的一种以上；本发明的方法制备简单，通过加入自组装试剂在液态金属液滴间自组装，形成有利传热的中间相，在相互孤立的液态金属液滴之间相互连结，极大的增强了体系中的导热通路，同时该中间相有利于电阻率提升，得到了导热率高且更安全的液态金属基热界面材料。