本发明公开了一种用于铀吸附的聚磷腈衍生碳微球/MoS2复合材料及其制备方法，属于环境保护技术领域。该制备方法采用超声聚合和高温碳化的方法制备聚磷腈衍生碳杂原子掺杂的微球材料，并通过水热法将二硫化钼负载在碳微球上，制备出一种铀吸附碳微球复合材料并应用于废水中铀离子的富集与去除。二硫化钼引入的大量S空位有利于与铀酰离子产生配位作用，因此提高了吸附性能。本发明制备铀吸附碳微球复合材料的方法简单、结构稳定、环境友好，对水溶液中铀酰离子的吸附效率高且选择性好，可作为铀酰离子的高效吸附剂。