一种金属离子液体前驱体调控低配位单原子催化剂制备方法及应用
摘要:
本发明公开一种金属离子液体前驱体调控低配位单原子催化剂制备方法及应用,该方法首先将金属源MCl2(M为Ni、Co、Zn、Sn、Mn)和氮源咪唑基氯盐([Cnmim][Cl],n=2,4)聚合得金属离子液体1‑烷基‑3‑甲基咪唑四氯化金属盐([Cnmim]2[MCl4])作为前驱体,在前驱体中金属已通过M‑Cl配位实现分散,相较于普通金属源更利于制备单原子催化剂,且传统调控M‑N3‑C低配位单原子催化剂制备仅局限于高温热解(≥900℃)驱动N‑C片段的挥发来实现。本发明将金属离子液体前驱体与碳材料按一定质量比充分掺杂均匀,经冷冻干燥后在600℃下热解即可直接获得M‑N3‑C低配位的单原子催化剂。通过金属离子液体对阳离子中部分N原子成键饱和性的改变,降低其在热解过程与金属原子的配位率,从而能够在较温和的热解温度下定向调控获得M‑N3‑C低配位的单原子催化剂,具有方法简便、条件温和且定向性好等特点。相比于非金属离子液体前驱体制备的M‑N4‑C配位的单原子催化剂,该M‑N3‑C低配位的单原子催化剂由于其更低的反应能垒以及更强反应中间体吸附等特点,在CO2电化学还原反应中表现出工业级的电流密度以及CO选择性。
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