本发明涉及结构式识别技术领域，公开了一种面向化学结构式识别的数据集构建方法和装置，方法包括：获取化学结构式的文本表示形式预处理后构建仿真训练数据集，基于其得到基准识别模型；获取公开文献中化学结构式图像，对其预设处理后送入基准识别模型进行预测及后处理；将后处理预测结果与预设化合物数据库数据进行相似度计算，并与预设匹配阈值比较后确定目标训练数据，将其输入基准识别模型进行训练，得到对应迭代模型及预测结果；对预测结果重复进行后处理及相似度匹配过滤，得到更新的目标训练数据用于迭代模型的迭代优化，直至满足预设要求时得到最终的化学结构式识别数据集。本发明能够提供大规模化学结构式识别数据集来提升模型识别效果。