本发明公开了一种碳纤维表面负载核壳结构催化剂生长碳纳米管的方法，以及基于该方法制备的碳纳米管–碳纤维多尺度增强体及其应用。本发明的实施方法包括以下步骤：将碳纤维进行表面活化后，首先在前驱体A0的溶液中均匀浸渍并烘干溶剂，随后进行隔绝空气的热还原，使前驱体A0转化为催化剂的核部组分A；接下来将负载有组分A的碳纤维再次送入前驱体B0溶液中均匀浸渍并烘干溶剂，并采用同样的热还原方法形成催化剂的壳部组分B。使用该方法可以有效利用不同组分的不同催化性质，从而在碳纤维表面生长出结构规整、产率高的碳纳米管，同时减少无定形碳杂质的伴生，并且降低碳纤维在此过程中受到的损伤。