本发明属于纳米多晶金刚石抛光相关技术领域，并公开了一种基于抛光面晶粒取向的纳米多晶金刚石抛光方法，包括：对单晶金刚石和纳米多晶金刚石分别执行微纳米划痕实验和数值模拟，并建立金刚石本征各向异性划痕数据库；通过高温实验和数值模拟，建立金刚石本征各向异性热膨胀数据库；依据所建立的金刚石本征各向异性划痕和热膨胀数据库，同时结合界面对抛光和热膨胀的影响规律，得到所需的抛光模型并在训练和优化后用于执行超精密抛光过程。通过本发明，与现有技术相比可更好地实现纳米多晶金刚石的超精密抛光，因而尤其适用于超精密加工领域金刚石刀具成形之类的应用场合。