本发明涉及一种柔性自支撑锂硫电池电极材料及其制备方法与应用，由P‑MoTe2修饰碳布形成独特的自支撑材料，碳布表面由片层状P‑MoTe2覆盖。其制备方法为：向DMF中加入钼酸盐和碳布进行溶剂热反应获得含有Mo前驱体纳米阵列复合CC，将含有Mo前驱体纳米阵列复合CC在空气下进行煅烧获得前驱体MoO3/CC，将前驱体MoO3/CC在Ar/H2下与碲粉进行煅烧获得MoTe2/CC，最后与次磷酸钠在Ar下煅烧得P‑MoTe2/CC。将其浸渍在升华硫的二硫化碳溶液中，取出，干燥后加热，获得P‑MoTe2修饰碳布/S自支撑柔性电极。本发明的磷掺杂碲化钼复合碳布柔性自支撑材料可作为高性能的电极材料。