本申请涉及废旧阴极炭块的废固处理技术领域，具体公开了一种废旧阴极炭块的高值化处理方法，具体包括以下步骤：S1、将废旧阴极炭块置于电解质溶液中，以废旧阴极炭块作为阳极，采用电解法使废旧阴极炭块粉化，得到固液混合物；S2、固液混合物经过固液分离、洗涤和干燥，得到固体粉料；S3、固体粉料经过浮选，得到碳粉矿浆和电解质矿浆；S4、碳粉矿浆经过固液分离和干燥，得到碳粉产品；S5、电解质矿浆经过蒸发和煅烧，得到电解质产品。本申请通过电解法将废旧阴极炭块电解粉化，废旧阴极炭块中的分离纯化后的电解质产品可在铝电解生产中进行循环利用，粉化后的碳粉粒径可达微米级且粒径分布均匀，便于浮选得到高纯度高价值的碳粉。