本发明公开了一种生活垃圾焚烧飞灰中低温热解脱附无害化系统及方法，生活垃圾焚烧飞灰中低温热解脱附无害化系统包括：飞灰二恶英脱毒单元，用于脱氯预处理湿灰/原灰进行全域密闭干燥‑热解脱附‑冷却过程，去除飞灰中的二恶英类物质；尾气处理‑碳捕集换热单元，用于处理热解脱附过程气态二恶英类物质的同时捕集烟气CO2再利用，且余热用于CO2解吸和飞灰中二恶英热吹脱；跨临界CO2烘干制冷单元，利用超临界CO2的放热特性和亚临界CO2的吸热特性对飞灰脱毒过程进行干燥和快速降温冷却。