本发明公开了一种用于处理核事故废水中铯的方法，涉及放射性废水处置技术领域，该方法包括S1、将硅源、铝源、碱性化合物、方沸石型分子筛以及一定量的核事故含铯废水加入到反应釜中，充分搅拌后形成分布均匀的溶胶状混合物；S2、将反应釜加热到设定温度，废水中的铯与硅源、铝源发生水热反应生成铯榴石，反应持续设定时长后停止反应，并将反应釜冷却至室温；S3、打开反应釜，继续向反应釜中加入一定量的硅源、铝源及一定量的碱性化合物，充分搅拌后继续反应；S4、重复步骤S2、S3，直至核事故废水中的铯浓度满足处理要求。本发明所提供的方法通过水热条件下向含铯废水中多批次不断添加硅源、铝源和碱，实现含铯废水中铯的高效快速去除。