本发明提供了一种粉煤灰提铝残渣制备含硅复合肥的方法、含硅复合肥，其方法包括以下步骤：将粉煤灰提铝残渣依次进行洗涤、正压过滤后得到中间残渣；将中间残渣与活化剂混合后通入蒸汽进行活化反应，得到活化物料；将活化物料依次进行研磨、造粒、筛分和干燥，得到含硅复合肥；其中，活化剂选自钾系活化剂、镁系活化剂或钙系活化剂中的一种或多种。本发明的制备含硅复合肥的方法操作简便，生产成本低，制得的含硅复合肥有效成分含量高、有效成分的活性能力较强，能够有效减少含硅复合肥中的氯离子和重金属离子，将其作为肥料时能够有利于调节土壤，提高产量效果明显。