本发明涉及一种高乙烯基液体聚丁二烯橡胶的制备方法，在惰性气体保护下，将溶剂油加入至聚合反应釜中，再加入1,3‑丁二烯、结构调节剂和有机锂引发剂，混合后聚合反应，得到含有聚丁二烯的反应混合液，分离得到液体丁二烯产品；所述结构调节剂为2,2‑二(2‑四氢呋喃基)丙烷。本发明采用一种结构调节剂即可实现液体聚丁二烯橡胶的高乙烯基含量控制，同时所用结构调节剂在溶剂汽提过程中可被去除，此外，所制备的液体聚丁二烯橡胶不仅具有高的乙烯基含量，而且分子量分布窄，分子量和动力粘度适宜，可应用于电子涂覆、电子绝缘和灌封、树脂改性等领域。