本发明公开了一种复合矿物锂离子吸附剂的制备方法、卤水提锂方法，涉及卤水中锂离子吸附剂技术领域，以解决现有技术中采用AlCl3、NaOH和LiCl共沉淀方式合成铝系吸附剂原料化学试剂的消耗量大、经济性差、有机造粒后吸附性能下降明显中至少一个问题。该方法中，将铝土矿粉末、膨润土粉末、NaOH粉末和Na2CO3粉末混合，造粒成球后进行煅烧反应，得到第一颗粒；将第一颗粒与正硅酸乙酯混合过滤，对第一固相进行加热反应，得到第二颗粒；将AlCl3和LiCl、水和第二颗粒混合，两次调节pH值后烘干，得到复合矿物锂离子吸附剂。本发明可用于卤水提锂。