本公开涉及一种捕集CO2的方法及系统。包括以下步骤：使预热后的空气进入催化燃烧反应器中对催化燃烧反应器进行预热；当催化燃烧反应器内部温度达到第一温度以上时，向催化燃烧反应器内引入可燃气，与催化剂接触并进行催化燃烧反应；当催化燃烧反应器内部温度达到第二温度以上时，降低空气温度和空气流量，继续进行催化燃烧反应；第二温度高于第一温度；当空气流量降至流量阈值以下时，向催化燃烧反应器内引入氧气，继续进行催化燃烧反应，并且向所催化燃烧反应器内引入水蒸气；使催化燃烧反应得到的燃烧后气体进入冷却降温装置进行降温冷却处理后，进入气液分离装置进行气液分离处理。可以获得高含量CO2气体，工艺流程简单。