本发明涉及纳米材料制备技术领域，尤其是涉及表面改性聚丙烯腈/氧化石墨烯复合纳米纤维材料及其制备与应用。本发明首先将聚丙烯腈分散在氧化石墨烯溶液中，得到聚丙烯腈/氧化石墨烯混合溶液；并将其与盐酸羟胺和三甲胺的水溶液进行偕胺肟化处理，得到偕胺肟功能化改性聚丙烯腈/氧化石墨烯混合溶液；最后对偕胺肟功能化改性聚丙烯腈/氧化石墨烯混合溶液进行静电纺丝，得到表面改性聚丙烯腈/氧化石墨烯复合纳米纤维材料。本发明制备的表面改性聚丙烯腈/氧化石墨烯复合纳米纤维材料表面具有大量的偕胺肟及羰基，从而具有对铀高吸附的能力；同时，氧化石墨烯的加入还赋予材料优异的热稳定性、氧化稳定性、生物灭杀性能和机械强度。