本申请提供了一种晶体结构中初始磁矩的预测方法。读取晶体结构，获取晶体结构中原子的元素种类、原子数量和原子占位信息；根据元素种类和原子数量预测晶体结构中每个原子的电荷分布信息；根据电荷分布信息确定晶格结构中每个原子的剩余价电子数目；根据原子占位信息确定晶体结构中的过渡金属的电子轨道能级分裂信息以及高低自旋态，从而确定电子在电子轨道上的电子填充方式；根据剩余价电子数目和电子填充方式，确定每个原子具体的电子排布；根据每个原子的电子排布，得到其孤对电子数，作为对应原子的初始磁矩。本申请建立起电荷和磁矩之间的映射关系，可以更准确地预测晶体结构尤其是复杂体系晶体结构的初始磁矩。