本发明提供一种双层石墨烯薄膜的生长方法，包括：以具有高指数面的铜镍合金为衬底，高温气相沉积生长石墨烯后降温偏析生长石墨烯；其中所述高温气相沉积生长石墨烯包括：在900～1150℃下气相沉积生长石墨烯；所述降温偏析生长石墨烯包括：以一定降温速率下从所述高温气相沉积生长石墨烯阶段结束温度降温至500～860℃，在这一时段进行所述降温偏析生长石墨烯。本发明通过采用高指数面的铜镍衬底，使用两步法(高温生长和降温偏析生长)可以制备出双层覆盖度高达90％、三层及以上畴区覆盖度小于6％的双层石墨烯薄膜。实现了抑制三层及以上石墨烯畴区成核及长大，有望提高双层石墨烯的性能及拓展其应用场景。