本发明涉及一种循环流化床锅炉SNCR与SCR寻优运行控制系统及方法，控制方法包括：获取历史各工况下循环流化床运行过程中SNCR反应区域和SCR反应区域所消耗的还原剂总量最小时的运行数据，并建立数据库；获取循环流化床实时运行工况下的各运行数据，并通过运行数据计算循环流化床实时消耗的还原剂量总量，并将实时还原剂总量与数据库对应相同工况下的还原剂总量相比较；如果不高于，则将数据库中此工况下对应的各运行数据更新迭代为实时值，继续运行；如果高于，则保持该数据库中此工况下的各运行数据，并将实时工况下运行状态调整至数据库中相同工况下的运行状态，继续运行。本发明使得循环流化床锅炉实时运行过程中的SNCR与SCR所消耗的还原剂总量最小。