本发明涉及有机液体储氢领域，公开了一种加氢脱氢双向催化组合物及其制备方法和应用、加氢和脱氢方法，所述组合物包括第一金属元素和第二金属元素，所述第一金属元素包括Al，第二金属元素包括Mo和Ni；以元素计，第二金属元素与第一金属元素的摩尔比不高于1，Mo与Ni的摩尔比为0.2‑5：1；其中，第一金属元素以氧化态形式存在，所述第二金属元素至少部分以金属态分散在第一金属元素的表面；所述第二金属元素的平均颗粒尺寸为1‑100nm。该组合物具有加氢/脱氢的双向催化功能，能够实现有机液体高效脱氢和加氢，大幅降低了有机液体储氢的原料成本，同时有利于进一步提高有机液体储氢的效率。