本发明提供了煤体纳米孔隙结构中气体吸附解吸过程的分子模拟方法。该方法包括：基于晶体充填法，构建煤体致密固体基质下形态各异的纳米级单个孔隙模型；获取孔隙模型的结构参数和形态分布特征；采用蒙特卡洛‑结构优化‑分子动力学耦合方法，模拟煤体纳米孔隙模型中气体吸附过程，得到目标压力和温度下能量最低的平衡态吸附构型；对构型内部气体分子的赋存形式进行定量化表征；在平衡态吸附构型上增加外部气相空间，形成解吸模拟的初始构型，进而开展气体分子宏观解吸过程模拟。本发明实现了煤体真实纳米孔隙结构的构建，在分子尺度上还原了煤层气在煤体纳米孔隙结构中的吸附解吸过程，对煤层气产能预测以及煤与瓦斯突出防治具有重要指导意义。