本发明提供了一种自清洁涂料组合物、自清洁涂层及其制备方法。该自清洁涂料组合物包括碳纳米管分散液、第一纳米二氧化硅分散液、第二纳米二氧化硅分散液以及六甲基二硅氮烷；其中，第一纳米二氧化硅分散液包括第一纳米二氧化硅，第二纳米二氧化硅分散液包括第二纳米二氧化硅，第一纳米二氧化硅与第二纳米二氧化硅的平均粒径差值为40～60nm。本发明采用平均粒径差值在以上范围内的两种不同粒径的疏水纳米二氧化硅构造出合适的纳米粗糙度，同时通过添加少量的纳米管提升涂层的孔隙度。粗糙度的构造能够增强涂层的自清洁性能，而微型孔隙的构造能够减少光线的反射，提升自清洁涂层的透光性，且具有良好的自清洁功能。