本申请提供一种高强高弹聚乙烯醇凝胶及其制备方法和应用。所述高强高弹聚乙烯醇凝胶的原料组成为：10～35wt％聚乙烯醇，0.5～30wt％无机盐，0.5～40wt％纳米填料，余量为去离子水；其制备方法包括：对聚乙烯醇水溶液进行失水处理，失水处理后静置，然后施加周期性机械加载，之后进行冷冻解冻处理，解冻处理后泡水；其中，聚乙烯醇水溶液为由聚乙烯醇、无机盐和去离子水组成的溶液；所述纳米填料在施加周期性机械加载时加入。该方法制得的高强高弹聚乙烯醇凝胶呈现超高的力学强度和回弹特性，并且其成分简单、无毒，符合绿色环保要求，可应用于柔性材料比如人造软骨等承重材料以及柔性传感器等。