本发明涉及一种双循环固体吸附材料CO2捕集系统及方法，包括：吸附塔，具有吸附进口、吸附下料口和吸附集料口，吸附进口、吸附下料口及吸附集料口均与吸附塔的内腔连通，吸附进口用于引入脱硫机构的烟气，脱附塔，具有脱附出口、脱附下料口和脱附集料口，脱附出口、脱附下料口、脱附集料口均与脱附塔的内腔连通，脱附出口用于将脱离的CO2进行引排并存储，循环机构，包括吸附设备和脱附设备，吸附设备的一端与吸附集料口连通，另一端与脱附下料口连通，脱附设备的一端脱附集料口连通，一方面实现了吸附材料的循环再利用，并为大规模烟气中CO2的连续捕集提供了保障；另一方面避免了液体吸附材料易挥发、腐蚀设备的问题，有效降低了捕集材料的损耗。