本发明涉及碘化铯制备技术领域，具体为一种高效制备高纯碘化铯的方法，包括：将粗铯盐在水中溶解，过滤后加入盐酸，得到铯盐溶液；向铯盐溶液中依次加入碘化钠和溶解于盐酸中的氧化铋，调节pH至1.8～4.0，得到红色沉淀碘铋酸铯，过滤后酸洗；将酸洗后的红色沉淀碘铋酸铯加水调浆，然后加入碱调节pH至4.0～8.0，过滤，得到碘化铯溶液和氢氧化铋沉淀；将碘化铯溶液蒸干，然后煅烧得到碘化铯粗产品；将碘化铯粗产品进行重结晶，得到碘化铯成品。本发明以碘化钠和氧化铋为沉淀剂，通过对沉淀、洗涤和碱溶解过程的参数优化，能够有效分离原料中的杂质，得到高品位的碘化铯产品。