一种完全剥离的氧化石墨烯/橡胶纳米复合材料的制备方法，采用乳液复合与絮凝工艺相结合，或乳液复合与喷雾干燥工艺相结合，保留了氧化石墨烯/橡胶复合乳液在液态下的相态结构，获得了高度分散、高度剥离且呈纳米尺度分散的相态结构；同时，将能够与氧化石墨烯表面官能团产生离子键合或化学键合作用的物质加入到上述氧化石墨烯/水溶胶中，作为界面剂，从而提高了氧化石墨烯与橡胶的界面结合作用。复合材料通过后续混炼和硫化制得的硫化胶具有较高的拉伸强度、定伸应力、撕裂强度等力学性能，并且能大幅度提高硫化胶的耐磨性能和气体阻隔性能，简单易行、成本低、节约能源、易于工业化、适宜面广，具有较好的经济效益和社会效益。