본 발명은 다중수소결합에 의해 고차구조를 지니는 탄소나노소재 및 그 제조방법에 관한 것으로, 표면 개질에 의해 기능기가 도입되어 기능화된 전도성 탄소나노소재에 다중수소결합이 가능한 관능기를 반응시킴에 의해 탄소나노소재간에 다중수소결합이 이루어지는 다중수소결합에 의해 고차구조를 지니는 탄소나노소재를 기술적 요지로 한다. 그리고 본 발명은 전도성 탄소나노재료에 다중수소결합을 이룰 수 있는 기능기를 도입하기 위해 탄소나노소재의 표면을 개질시키는 제1단계와; 상기 제1단계에서 기능화된 탄소나노소재와 반응을 통해 다중수소결합을 할 수 있는 관능기를 도입하는 제2단계와; 상기 제2단계의 다중수소결합이 도입된 탄소나노소재를 이용해 페이스트를 제조하는 제3단계;를 포함하여 이루어지는 다중수소결합에 의해 고차구조를 지니는 탄소나노소재 제조방법을 또한 기술적 요지로 한다. 이에 따라, 탄소나노튜브, 그래핀, 탄소섬유, 카본블랙 등의 전도성 탄소나노소재에 3개 이상의 다중수소결합을 이룰 수 있는 관능기를 도입함으로써 소재간 초분자 구조 형성을 유도하여 인쇄전자용으로 사용이 가능할 뿐만 아니라, 종이형태의 전도성 막을 제조할 경우, 이차전지, 슈퍼커패시터 등의 에너지 저장소자의 전극으로 활용할 수 있고 전도성 섬유제조에 응용이 가능하다는 이점이 있다.