本发明提供一种碳/碳复合材料莫来石晶须增韧MoSi2复合涂层的制备方法：将二硅化钼粉体与莫来石晶须分散于丙二醇中后超声震荡、搅拌得悬浮液A；向悬浮液A中加入碘单质后超声震荡、边加热边搅拌得悬浮液B；将悬浮液B倒入水热釜内，将带有SiC涂层的碳/碳复合材料试样夹在水热釜内的阴极夹上，然后在阴极旋转以及超声波存在的条件下进行水热双脉冲电泳沉积反应；反应后将取出的式样在50～90℃下干燥1～3h，本发明制备的涂层表面无裂纹，结合于基体的涂层结合强度大，本发明在低温下即可获得结构可控且性能良好的碳/碳复合材料莫来石晶须增韧MoSi2复合外涂层，制备简单，操作方便，原料易得，制备成本较低。