一种用于分子超快动力学研究的飞秒CARS三维光谱探测系统及探测方法，涉及一种CARS探测系统及探测方法。为了解决传统的CARS探测系统稳定性较差、结构复杂、杂散光对信号探测的影响较大等问题。本发明设计的探测系统包括飞秒激光器、第一时间延迟装置、第二时间延迟装置、第三时间延迟装置、光学参量放大器、第一光阑、第二光阑、第三光阑、第四光阑、第五光阑、第一分束片、第二分束片、样品池、空间光阑、单色仪、光电倍增管、锁相放大器、第一透镜、第二透镜、第一反射镜、第二反射镜、第三反射镜、第四反射镜、第五反射镜、第六反射镜、第七反射镜、第八反射镜、第九反射镜、第十反射镜、二向色镜、计算机和光学斩波器，本发明适用于光谱探测。