一种CoFe2O4/0.4BaTiO3‑0.6BiFeO3磁电复合材料及其制备方法，通过制备0.4BaTiO3‑0.6BiFeO3粉体，然后经过造粒、过筛得到0.4BaTiO3‑0.6BiFeO3粉末，再将0.4BaTiO3‑0.6BiFeO3粉末与CoFe2O4粉末按照2‑2复合的垒层叠加排列方式在模具中压制成型后煅烧。本发明制得的磁电复合材料具有优异的铁电、介电以及磁电性能。本发明制得的材料致密性良好，无明显大气孔存在，两相晶粒尺寸均匀，均在亚微米数量级，无明显的界面原子扩散现象，界面耦合较好，从而提高了复合材料的磁电转换性能。