本发明公开了一种失效钴酸锂电池正极材料的回收方法，属于钴酸锂电池回收技术领域。将失效钴酸锂电池正极材料上的铝箔拆除后，剩余钴酸锂电池正极材料经破碎后与硫酸亚铁混合后置于反应器中，加水调浆；向浆体中加入无机酸溶液进行反应；反应结束后，加入无机碱中和余酸，调节浆体pH值以沉淀Fe3+；过滤以完成液固分离，固体渣ㄧ即为碳粉与氢氧化铁的混合物，浸出液即为高浓度钴、锂溶液；向浸出液中加入无机碱，调节浸出液pH值以沉淀钴，实现钴、锂分离；过滤的固体渣Ⅱ即为Co(OH)2，滤液即为纯净的高浓度含锂溶液。本发明采用常用且廉价的硫酸亚铁还原钴酸锂，回收钴、锂，中和余酸除铁，操作简单，成本低廉，钴、锂回收率高。