本发明公开了一种高储氢容量的多元活性金属/石墨烯复合储氢材料及其制备方法，属于石墨烯和储氢材料应用技术领域。该方法采用液相原位生成法制得氧化石墨烯/活性金属盐溶液，然后再通过液相自组装的方式使过渡金属在氧化石墨烯的表面进行自组装，在水热反应釜中反应后，在保护气体和还原气氛下进行高温还原，制得多元活性金属/石墨烯复合储氢材料。本发明工艺流程简单、成本低、可实现多种金属的负载且适合于工艺放大，改进了常规物理法制备储氢材料的工艺，获得了高储氢容量（6.2wt%~7.3wt%）的储氢材料。本发明适合于石墨烯对金属（或金属氧化物）的负载，成果可以应用于复合材料、固体推进剂和储氢系统的研制。