一种还原扩散法制造尺寸可调的单晶钕铁硼颗粒及氢破除钙的方法，属于稀土永磁制造领域。主要包括：在还原扩散反应配料阶段调整Fe/RE比例为(4.0～6.8)，铁粉尺寸50nm～50μm，反应温度控制在900℃～1150℃，保温1～4h。在除钙阶段样品先吸氢后粉化，粉化后样品在无水乙醇中初步磁选除钙，可将大部分氧化钙颗粒除去；初步除钙后的样品将使用冰水再次除钙。通过本发明制造钕铁硼粉末，可获得理想尺寸的Nd2Fe14B单晶颗粒，大幅度提高了除钙效率。本发明在调节颗粒尺寸、获得单晶颗粒、控制粉体氧含量及提升粉体抗腐蚀性等方面具有明显优势，制得的尺寸可调的单晶粉末可实现多元化应用。