本发明公开了一种义齿膜层制备方法，该膜层包括基底层、第一过渡层、第二过渡层和面层组成；制备方法包括以下步骤：1）取粉末状的纳米羟基磷灰石、石墨烯和氧化锆作为原料；2）将纳米羟基磷灰石作为基底层涂料，备用；将纳米羟基磷灰石和二氧化锆混合均匀后作为第一过渡层涂料，备用；将纳米羟基磷灰石、二氧化锆和石墨烯混合均匀后作为第二过渡层涂料，备用；将二氧化锆和石墨烯混合均匀后作为面层涂料，备用；3）采用激光熔覆的方法，在义齿表面形成石墨烯-二氧化锆-纳米羟基磷灰石梯度复合膜层。本发明可以精确的控制各涂层的冶金结合，解决涂层的剥离问题，各涂层间依次形成梯度，减少了热应力的产生，可大大提高义齿膜层的使用寿命。