本发明提出了一种由磁性纳米纤维和铁电薄膜复合的磁电复合材料及其制备方法。它是在Pt/Ti/SiO2/Si或Nb‑SrTiO3衬底上通过静电纺丝方法制备CoFe2O4(CFO)磁性纳米纤维，在其上面再用脉冲激光沉积法镀铁电层Pb(Zr,Ti)O3薄膜将其包覆，实现了1‑2型铁电铁磁复合。通过配制CFO前驱体溶液、清洗衬底、静电纺丝法制备CFO纳米纤维、退火结晶、脉冲激光沉积法继续生长铁电材料PZT、制备Pt顶电极等步骤制备完成。本发明有效减弱刚性衬底的夹持效应，增大铁电材料与铁磁材料的应变传递面积，增强磁电耦合效应。本发明所属方法制备的磁电复合薄膜，薄膜的磁电耦合系数可达320mV/Oe·cm。