本发明涉及一种飞秒激光制备体状二硫化钼表面拉曼增强基底的方法，属于功能性表面应用领域。采用廉价、容易获得的体状二硫化钼作为样品，确保激光能够垂直入射到水平放置的样品表面；设置激光器为单脉冲触发模式；激光烧蚀区域大小可通过更换平凸透镜焦距进行调节；激光烧蚀区域的形状可通过调节样品与入射激光的角度实现。本发明采用飞秒激光加工的非平衡态特性，在体状二硫化钼样品表面烧蚀出微纳复合结构，并对二硫化钼的材料性质进行修饰，使其可以作为一种高效表面拉曼增强基底。本发明具有制备过程简单、迅速，样品价格低廉易得，性能稳定、高效，为表面拉曼增强基底的制备提供了一种经济、简单、可控、高效的制备方法，且利于工业化。