本发明提供了一种氟硼铝酸铯化合物、氟硼铝酸铯非线性光学晶体及其制备方法和用途，所述晶体的化学式为CsAlB3O6F，分子量为307.32，所述晶体的结构属于正交晶系，空间群为Pna21，晶胞参数为a=8.064Å，b=11.970Å，c=7.036Å，α=β=γ=90°，单胞体积为679.2Å3。所述晶体可采用提拉法或高温熔液法生长制备得到。本发明的晶体具有较强的非线性光学效应，其紫外截止边短于180 nm，能够用于Nd：YAG（λ=1064 nm）激光器的2倍频、3倍频、4倍频、5倍频甚至6倍频谐波发生器，甚至用于产生短于200 nm的谐波光输出。