本发明涉及聚吡咯包覆三维石墨烯四氧化三钴锂电负极材料制备方法，基于Hummers法制备氧化石墨烯并提纯；将氧化石墨烯和六氰基钴酸钾(K3[Co(CN)6])溶于去离子水中混合均匀；加入六水合氯化钴(CoCl2·6H2O)，混合均匀；加入过硫酸铵((NH4)2S2O8)和吡咯，搅拌混合；将得到的产物放入管式炉中，在空气中加热煅烧处理，之后冷却至室温，得到聚吡咯包覆三维石墨烯四氧化三钴。与现有技术相比，本发明为石墨烯基高分子聚合物包覆金属有机框架复合材料在锂离子电池电极材料方面的应用提供了良好的实验数据和理论支持。