本发明公开了一种维度可调的非铅钙钛矿单晶及其制备方法和应用，所述维度可调的非铅钙钛矿单晶，结构式为AIII(3py)2BIIIX6，其中AIII为Ni3+、Co3+、Cr3+，BIII为Bi3+、In3+、Ga3+、Sb3+，X为Cl‑、Br‑、I‑。其通过在ABX3型钙钛矿生长单晶的溶液中用过渡金属配合物替换A位金属阳离子以及添加卤化金属盐制备而成。该类维度可调的非铅钙钛矿材料具有的低维形态能有效的改善单晶内部结构从而形成的主客体系统，有机基团将有效地保护嵌入其中的金属卤化物，提高单晶稳定性，并使材料表现出各个金属卤化物的固有特性。