本发明公开了一种氰基改性的有机硅合成革涂层制备方法。利用含氢聚硅氧烷（含氢硅油）中活性氢与乙烯基腈单体中双键的配位加成反应，合成了一种侧链带极性氰基的含氢硅油，然后将其共价引入到有机硅合成革涂层中，有效提升了有机硅合成革涂层的表面张力、再涂性、粘接性及耐溶剂性。另外，本发明所提出的改性有机硅涂层在制备过程中不使用任何有机溶剂，可实现生产过程的清洁化，符合消费者的绿色、健康需求和行业发展趋势，对皮革、合成革、纺织涂层及低能表面的涂层、粘接具有指导意义。