本发明提供了一种氯化铯晶体及制备方法和应用，该制备方法包括以下步骤：配置含有一定质量浓度添加剂的过饱和氯化铯溶液；使用波长为532～1064nm、脉冲宽度为5～6ns、能量为15～100mJ的单个脉冲激光照射过饱和氯化铯溶液即生成氯化铯晶体；其中，添加剂为聚环氧琥珀酸或聚天冬氨酸。本发明的氯化铯晶体的制备方法，首先利用激光诱导出溶液中晶核，因为激光对晶体成核有着时空的协调作用，接着晶体的生长会受到溶液中聚环氧琥珀酸或聚天冬氨酸的影响形成可控性的晶型以及大小；通过该方法实现了结晶从晶体成核到晶体生长整个过程的控制；而且聚环氧琥珀酸或聚天冬氨酸这两种添加剂均为绿色环保无毒的酸性聚合物，安全环保。