本发明提供一种二氧化铀单晶/纳米金刚石核燃料芯块及其制备方法，包括以下步骤：S1、提供一种UO2单晶；S2、UO2单晶热处理；S3、UO2单晶涂层包覆：将UO2单晶颗粒过筛处理，选取一定粒径的UO2单晶颗粒，采用化学气相沉积的方法在UO2单晶颗粒表面涂覆一层热解炭涂层；S4、粉体混合：将步骤S3制备的包覆型UO2单晶颗粒、纳米金刚石粉体与烧结剂按照一定的体积比放入混料罐内密封混合；S5、装料；以及S6、致密化烧结：将压制好的模具进行放电等离子体快速烧结，即得。根据本发明提供的方法，明显改善了燃料芯块的热导率，进而提升了二氧化铀燃料芯块的安全性。