本发明涉及新材料领域，具体为一种高质量具有特定堆垛方式均匀多层石墨烯薄膜的制备方法，适于制备大面积高质量层数均一且具有特定堆垛方式的多层石墨烯薄膜。采用由具有较高熔点、较高溶碳量的金属与其具有较低熔点的金属间化合物构成的核壳结构复合基底，采用化学气相沉积方法，在金属间化合物熔点以上、金属基体熔点以下的温度区间，通过调控基体成分和厚度、生长温度、气氛等参数，通过层间外延方式生长具有特定堆垛方式的均匀多层石墨烯薄膜。采用本发明可获得晶圆级高质量具有特定堆垛方式的均匀多层石墨烯薄膜，为实现均匀多层石墨烯薄膜在纳电子器件、光电子器件、自旋电子器件、透明导电膜等领域的应用奠定基础。